R）制备高的附加价值碳基产品一方面可完成二氧化碳的资源化使用，另一方面有用贮存间歇性可再生电能。在碱性或中性介质中，COR的法拉第功率和电流密度取得了明显前进；但是，碱性和中性环境下二氧化碳会与电解液中的羟基发生反响生成碳酸盐，构成很多的二氧化碳损耗，约束了二氧化碳单程转化功率。在酸性介质中电解二氧化碳可有用处理碳使用率低的难题。但是，在酸性介质中，析氢反响的动力学非常快，导致氢气成为首要产品。

  近来，我国科学技术大学高敏锐教授和唐凯斌教授课题组协作，研发了一种具有“储液池”结构的片状铋基催化剂。在酸性环境中，该结构一方面有用按捺钾离子和原位生成的氢氧根向体相电解液分散，另一方面也约束了体相质子向催化剂外表的内分散，然后在酸性环境中营建了局域强碱微环境，按捺了析氢副反响，促进二氧化碳向甲酸高效转化。相关效果近来以“Efficient and stable acidic CO2electrolysis to formic acid by a reservoir structure design”为题发表于《美国国家科学院院刊》上（Proc. Natl. Acad. Sci.,2023,120, e2312876120）。论文的一起榜首作者为我国科大博士研究生池丽萍和牛壮壮。

  研究人员首要模仿催化剂外表物种散布和pH值状况，发现“储液池”结构能有用富集羟基和钾离子，使电极外表呈局域碱性。相反，颗粒状催化剂外表的羟基和钾离子浓度偏低，导致局域pH较低，不利于CO2R（图1）。

  电催化功能测验标明，在电位相对于规范氢电极为−1.7 V时，“储液池”催化剂的甲酸法拉第功率到达最大值95.5%，而氢气法拉第功率被按捺在3%以下（图2）；相比之下，颗粒状催化剂表现出较差的甲酸选择性。催化剂安稳性评价标明，在总电流密度为300 mA cm−2时，“储液池”结构催化剂能安稳法拉第功率不变，而铋纳米颗粒则快速失活。这些成果证明，“储液池”结构能按捺羟基向外分散和质子向内分散，在电极标明发生安定的局域强碱性环境，然后按捺氢气生成，进步二氧化碳到甲酸的选择性。

  经过线性扫描伏安曲线测验，研究人员发现不同pH电解液中“储液池”催化剂的质子极限分散电流密度均小于颗粒催化剂，阐明“储液池”结构能按捺质子分散至电极外表。原位拉曼光谱和红外吸收光谱测验成果发现“储液池”催化剂外表的pH均高于铋纳米颗粒，且能在更低的电位构成νO-C-O（HCOOH中间体）吸收带（图3）。这些成果进一步阐明“储液池”结构在电极外表营建了局域强碱性微环境，按捺了析氢竞赛反响，完成了酸性介质中二氧化碳到甲酸的高效转化。

  终究，研究人员在超薄活动电解槽中测验“储液池”催化剂的二氧化碳转化功能。在电流为1.25 A时，“储液池”催化剂的甲酸法拉第功率到达95.8%；在槽压为−2.96 V时，甲酸全电池能量功率到达~40%，单程转化功率可达79%（图4）。经过在0.5 A电流下安稳电解50小时，研究人员终究电合成了360 mL纯度为4.2分量%（0.91 M）的甲酸水溶液。